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【澳作专栏】痕量含氮气体闭路涡动相关法通量观测系统设计要素之一

撰稿人: 日期:2020-11-3 点击次数:1691

痕量含氮气体闭路涡动相关法通量观测系统设计要素

—低浓度气体测量精度及噪音


  目前,开路涡动相关法已经广泛的应用于各类生态系统与大气间二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)交换通量的测量(Aubinet et al., 2000)。CO2和CH4在大气中的浓度比较高,它们的浓度分别为390.5和1.80 ppmv,测量起来比较容易,各种痕量含氮气体的浓度较低,比如:氧化亚氮(N2O)的浓度为0.324 ppmv,一氧化氮(NO)的浓度仅为几个ppbv(表1),测量起来比较困难。

近年来,随着激光光谱技术的发展,闭路气体分析的出现让对痕量含氮气体的测量才得以实现(Nemitz et al., 2018)。闭路气体分析具有高精度、快响应的特点,能直接测量气体的摩尔混合比,使得涡动相关法对痕量含氮的气体观测得以实现。

表1 大气中主要碳氮气体种类和浓度

气体

浓度(ppmv)

寿命

CO2

390.5

15年

CH4

1.80

7年

N2O

0.324

10年

CO

0.05~0.2

65天

NH3

10-4~10-3

20天

NOx

10-6~10-2

1天

Aerodyne痕量含氮气体闭路涡动相关法通量观测系统,以Aerodyne公司生产的气体分析仪为核心,适合于长期定位观测大气中各种痕量含氮气体的交换。

Aerodyne气体分析仪使用是位于中红外波段的量子级联激光,在中红外波段可以测量的气体种类更多。另外Aerodyne气体分析仪根据直接吸收光谱法对气体浓度进行测量,通过配置光学路径为76 m或210 m来回反射的吸收池,仪器的测量精度可达ppt量级(McManus et al., 2015)。

图1 Aerodyne痕量含氮气体闭路涡动相关法通量观测系统(Wang et al., 2020)

仪器的测量精度可以用噪音的大小来衡量,噪音的代表了仪器可以检测到的最小浓度变化的大小。当气体浓度的变化值大于噪音的大小时,气体分析仪能够测量的到气体浓度的变化,而当气体浓度的变化值小于噪音的大小时,气体分析仪测量不出来,也就是说气体浓度的变化被仪器的噪音所掩盖。 Aerodyne气体分析仪可以测量的含氮痕量气体种类和噪音见下表:

表2 Aerodyne气体分析仪测量含氮气体种类和1s噪音

气体种类

 光学路径长度[m]

激光波数[cm?1]

噪音(1s)

[pptv]

N2O

76

2243

42

NO

76

1600

600

NO

210

1600

45

NO2

76

1900

200

NO2

210

1900

23

NH3

76

967

200

NH3

210

967

20

HONO

76

1700

600

HONO

210

1276

70

HNO3

210

1722

30

气体分析仪的噪音大小决定了整个涡动相关法通量观测系统检测限的大小。气体分析仪的噪音越小,整个系统通量的检测限就越小,系统的所适用生态系统范围就越广泛。根据Wang et al.(2020),观测系统半小时的通量检测限Fdet(μg N m?2 h?1)的计算公式如下:


 其中,σw表示垂直风速的标准差(m s?1),σc表示分析仪的噪声(pptv),σw和σc前的系数2表示计算结果为95%的置信水平,f为采样频率(Hz),T为通量计算的平均时间(s),Va分别表示空气的摩尔体积(0.0224 m3 mol?1),N为每个被测量气体分子中氮原子的个数。

若假设垂直风速的标准差为0.25 m s?1,结合表2中给出的N2O噪音值(42 pptv),根据检测限的计算公式,可以计算得到系统测量半小时N2O通量的检测限为:4.5 μg N m?2 h?1。

当被测量气体的浓度变化较小时,气体的排放通量值接近或小于仪器的检测限,计算出的通量结果为一些在0附近波动的随机值(图2)。这些在0附近波动随机并没有实际的意义,在进行数据处理的时候需要被剔除。


图2 Aerodyne仪器测量得到的NO气体浓度和通量变化图(Wang et al., 2020)

参考文献:

Aubinet M, Grelle A, Ibrom A, et al. Estimates of the annual net carbon and water exchange of forests: The EUROFLUX methodology[J]. Advances in Ecological Research, 2000, 30: 113-175.

McManus JB, Zahniser MS, Nelson DD, et al. Recent progress in laser-based trace gas instruments: performance and noise analysis[J]. Applied Physics B-Lasers and Optics, 2015, 119(1): 203-218.

Nemitz E, Mammarella I, Ibrom A, et al. Standardisation of eddy-covariance flux measurements of methane and nitrous oxide[J]. International Agrophysics, 2018, 32(4): 517.

Wang K, Wang D, Zheng X, Nelson DD, Applicability of a closed-path quantum cascade laser spectrometer for eddy covariance (EC) flux measurements of nitric oxide (NO) over a cropland during a low emission period. Agricultural and Forest Meteorology, 2020, 282-283, 107855.


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